上海大学高彦峰/新加坡国立大学John Wang教授InfoMat：柔性节能/储能一体化电致变色-电化学器件

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2021年6月30日，科睿唯安(Clarivate)正式发布2021年科技期刊引证报告(Journal Citation Reports)，InfoMat获得首个影响因子--25.405！

摘  要

上海大学高彦峰教授与新加坡国立大学John Wang教授合作，构筑了导电聚合物和三维“纳米结”复合结构，强化了电子在复合界面处的传输，制备了具有优异的电致变色和电化学性能的W₁₇O₄₇/(NaWO₃-knots)@PEDOT: PSS柔性双功能电极。

文章简介

为了实现电化学器件在储能、柔性可穿戴、物联网（IOT）以及智能窗领域的应用，集成电致变色和电池/超级电容器技术成为一种行之有效的策略。近日，上海大学先进节能材料课题组高彦峰教授与新加坡国立大学John Wang教授合作，构筑了导电聚合物和三维“纳米结”复合结构，强化了电子在复合界面处的传输，制备的W₁₇O₄₇/(NaWO₃-knots)@PEDOT: PSS柔性双功能电极具有优异的电致变色和电化学性能，包括大的光学调制幅度（79.7%@633 nm）、快速响应时间（着色时间和褪色时间分别为3.5 s和5.5 s），高面积比电容（在电流密度为0.1 mA cm^-2时，可达55.1 mF cm^-2）和超长循环寿命（经历12400次循环后保留原始光学性能的76%）。

有机/无机复合是性能提升有效的策略， 但通常的包覆结构往往忽视了界面问题。以WO₃和PEDOT：PSS为例，如图1所示。WO₃本征的半导体性质并没有改变，导致在两相界面处的电子传输受限。具体来说，PEDOT:PSS的包覆仅仅改善的是电子在路径1的传输效率，而对靠近WO₃的一侧电子传输并没有促进作用。

图1. 传统WO₃@PEDOT:PSS体系和该研究构建的W₁₇O₄₇/(NaWO₃-knots)@PEDOT:PSS的复合体系的差别，W₁₇O₄₇/(NaWO₃-knots)@PEDOT:PSS的界面结构优化了电子/离子传输路径。

本研究设计了一种稳定的W₁₇O₄₇/(NaWO₃-knots)三维纳米结界面。该界面由超细W₁₇O₄₇纳米线（直径3-5 nm）和NaWO₃纳米结点构成。电子先从路径1穿过PEDOT:PSS层，其次通过三维路径2，传输至W₁₇O₄₇/(NaWO₃-knots)界面结构中。这种结构不仅优化了电子传输路径，还可以作为保护层，防止结构破坏。

图2.（A）W₁₇O₄₇/(NaWO₃-knots)@PEDOT:PSS电极的制备过程和分散液数码照片；（B） W₁₇O₄₇/(NaWO₃-knots)@PEDOT:PSS电极的表面形貌SEM图和相对应的EDS结果；（C）W₁₇O₄₇/(NaWO₃-knots)@PEDOT:PSS的形貌；（D，G）W₁₇O₄₇纳米线和NaWO₃纳米结点形貌以及（E，F）相对应的FFT；（H） W₁₇O₄₇/(NaWO₃-knots)@PEDOT:PSS的多层结构。PEDOT:PSS附着在W₁₇O₄₇/(NaWO₃-knots)界面结构上，形成了特殊的导电通道。黄色虚线代表导电通道；（I-J）不同的电荷转移路径。路径1代表电子穿过PEDOT:PSS层。路径2代表电子从PEDOT:PSS层传输到W₁₇O₄₇/(NaWO₃-knots)界面。这种特殊的三维结点结构不仅稳固了界面结构，而且有效地促进了电荷转移。

与传统的WO₃@PEDOT:PSS复合体系相比，密度泛函理论(DFT)计算证实了W₁₇O₄₇/(NaWO₃-knots)界面结构具有高导电性和高离子吸附能力。三维纳米结结构在费米能级上的DOS强度明显高于其单个W₁₇O₄₇和NaWO₃，且离子吸附能更低；同时揭示了PEDOT:PSS的锂离子吸附机制，电荷从O-S键转移到O-Li键，并且由于SO₃官能团的存在，PSS提供了锂被氧原子吸附的最佳环境。

图3. 第一性原理计算结果。（A）W₁₇O₄₇/(NaWO₃-knots)的界面结构及其两个组分的DOS结果；（B）相对应的界面结构的费米能级（棕色虚线）的放大部分；（C）WO表面吸附锂离子的可能位置；（D）锂离子在WO表面最稳定的吸附位置和相应的差分电荷密度；（E）Li离子在NaWO₃中的初始吸附位置；（F）Li离子在NaWO₃中的最终吸附位置和（G）相应的差分电荷密度；（H）锂离子在PSS中的初始吸附位置；（I）锂离子在PSS中的最终吸附位置和（J）相应的差分电荷密度。

电化学性能测试表明，W₁₇O₄₇/(NaWO₃-knots)@PEDOT:PSS电极同时表现出优异的电致变色和电化学性能，包括大的光学调制幅度（在633 nm处为 79.7%）、快速响应时间（着色时间和褪色时间分别为3.5 s和5.5 s），高面积比电容（在电流密度为0.1 mA cm^-2时，可达55.1 mF cm^-2）和超长循环寿命（经历12400次循环后保留原始光学性能的76%）。

图4. W₁₇O₄₇/(NaWO₃-knots)@PEDOT:PSS电极的电致变色和电化学性能测试。（A）光学性能图；（B）着色时间；（C）着色效率；（D）循环寿命；（E）弯折性能；（F）前3圈CV测试图；（G）恒电流曲线；（H）不同电流密度下的比电容：（I）CV测试；（J）Log（峰值电流）和log（扫速）的函数关系；（K）电容贡献比例。

为了进一步证明其应用潜力，研究人员以W₁₇O₄₇/(NaWO₃-knots)@PEDOT:PSS为阴极，PANI为阳极，LiClO₄/PC/PMMA为电解质，制备了不同尺寸的双功能器件，包括：智能窗（15 cm × 10 cm）、柔性腕带（20 cm × 2.5 cm）、智能眼镜（不规则面积）等。其中，通过自制的模型房屋评估了组装的智能窗的节能效果，在辐照10分钟后，室内房间温差可达27.6 °C；同时储存的电能可以点亮3个LED灯泡，实现节能-储能双功能。此外，通过氙灯测试证明了柔性腕带在变色后可以有效吸收太阳热，用于供给人体热量。智能眼镜可以避免强光对人眼的损伤。

图5. （A）W₁₇O₄₇/(NaWO₃-knots)@PEDOT:PSS电极的离子吸附/电子传输示意图；（B）柔性智能窗的结构示意图及其（C）数码照片（15 cm × 10 cm）；（D）FDED在模拟房的节能性能测试；（E）点亮3个LED灯泡的数码照片；（F）可穿戴腕带（20 cm × 2.5 cm）着色和褪色状态；（G）智能眼镜。

作者简介

高彦峰教授（通讯作者）

上海大学

高彦峰，上海大学教授，博导。教育部长江学者特聘教授(2016)。国家杰出青年基金(2013)、中国科学院“百人计划”(2007)、上海市优秀学术带头人获得者，享受国务院特殊津贴。曾担任中国材料研究会理事、中国颗粒协会青年理事、中国硅酸盐协会特陶分会理事、中国硅酸盐协会薄膜与涂层分会理事、浙江省新材料协会理事，以及Science of Advanced Materials、Nanomaterials、Progress in Natural Science: Materials和《材料研究学报》等多个期刊编委和全国多个重点实验室学术委员会委员。主要研究方向为光热调制材料、热致/电致/光致材料、粉体合成与表面改性、气凝胶材料、防腐/耐磨/控热涂层。发表学术论文200余篇，总被他引10000余次，h因子57。编辑英文专著2部，为6本专业书籍各撰写1章，获邀撰写综述论文6篇。申请发明专利100余项(已授权70余项)；有多项科研成果获得产业化应用。

John Wang教授 （通讯作者）

新加坡国立大学

John Wang，新加坡国立大学材料科学与工程系教授，InfoMat副主编，在功能材料和材料化学领域拥有30多年的教学和科研经验。John Wang教授目前的研究方向包括：多铁性薄膜及器件，二维材料化学，纳米结构材料在能源与环境中的应用；在国际顶级学术期刊上已发表超过400篇著作。John Wang教授曾担任新加坡国立大学材料科学与工程系主任7年（2012年06月-2019年7月），并且于2019年当选为亚太材料科学院院士，2020、2021年科睿唯安全球高被引学者。

赵起博士 （第一作者）

上海大学

赵起，2021年获得上海大学博士学位，师从高彦峰教授。同年于新加坡国立大学John Wang教授组进行联合培养。2022年赴新加坡国立大学从事博士后研究工作。主要研究方向为光热调制材料的研究、电致变色薄膜的制备及其性能研究。 

论文信息

Three-dimensional knotting of W₁₇O₄₇@PEDOT:PSS nanowires enables high-performance flexible cathode for dual-functional electrochromic and electrochemical device

Qi Zhao, Jinkai Wang, Xinghui Ai, Yujuan Duan, Zhenghui Pan, Shaorong Xie, John Wang*, Yanfeng Gao*

DOI: 10.1002/inf2.12298

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关于InfoMat

《信息材料（英文）》（InfoMat）创刊于2019年，由电子科技大学和Wiley出版集团共同主办，是聚焦信息技术与材料、物理、能源、生物传感以及人工智能等新兴交叉领域前沿研究的国产英文学术期刊，创刊主编为李言荣院士。

● 中国科技期刊卓越行动计划高起点新刊

● 中科院分区工程技术大类1区Top期刊

● 影响因子：25.405

● 国产OA月刊

● 发表原创性研究论文、综述、前瞻性论文

期刊主页：http://www.wileyonlinelibrary.com/journal/infomat

投稿链接：https://mc.manuscriptcentral.com/infomat

编辑部邮箱：[e-mail]

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